近日，華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院發(fā)光材料與器件國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室蘇仕健教授團(tuán)隊(duì)基于室溫合成法制備了混合鹵素CsPb（BrCl）3量子點(diǎn)，通過有機(jī)小分子BOCzPh對(duì)制備的量子點(diǎn)溶液進(jìn)行后鈍化處理，實(shí)現(xiàn)了高效的深藍(lán)光發(fā)光二極管。金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于具有高載流子遷移率、優(yōu)異的色純度、高熒光量子產(chǎn)率和窄半峰寬等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。

在最近的研究中，鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLED）通過平衡載流子注入、金屬離子摻雜、有機(jī)配體表面缺陷鈍化和尺寸工程，取得了巨大進(jìn)展。最先進(jìn)的綠光、紅光和近紅外PeLED的外量子效率（EQE）已經(jīng)超過20%。

在實(shí)際應(yīng)用中，需要高效的深藍(lán)色來實(shí)現(xiàn)高分辨率、寬色域顯示，然而鈣鈦礦藍(lán)光材料的效率卻遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后。盡管藍(lán)光PeLED的EQE已經(jīng)超過10%，但相應(yīng)的發(fā)射光譜主要集中在天藍(lán)色區(qū)域，國際照明委員會(huì)（CIE）色坐標(biāo)的y值低于0.10的PeLED的性能仍然有限，故現(xiàn)階段開發(fā)一種制備高效且光譜穩(wěn)定深藍(lán)光PeLED的策略迫在眉睫。

該團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種對(duì)制備的鈣鈦礦量子點(diǎn)溶液進(jìn)行后鈍化處理的策略，通過在量子點(diǎn)溶液中加入π共軛的有機(jī)小分子BOCzPh來取代阻礙電荷傳輸?shù)拈L鏈配體，從而實(shí)現(xiàn)光譜穩(wěn)定且高效的深藍(lán)光PeLED。

配體與量子點(diǎn)的相互作用機(jī)理及光物理表征分析表明，BOCzPh分子的引入可以提高鈣鈦礦晶格中鹵素空位的形成能，抑制載流子的非輻射復(fù)合。引入BOCzPh分子后可以獲得更光滑、更均勻的鈣鈦礦薄膜。由于BOCzPh分子附著在量子點(diǎn)表面，其π共軛供體-受體結(jié)構(gòu)可以有效改善薄膜中的載流子傳輸性能。最終獲得了發(fā)射峰為469 nm、峰值外量子效率為2.8%、最大亮度為851 cd m-2的深藍(lán)光PeLED。

圖1. a）原始（W/O）和b）后鈍化處理的（W/BOCzPh）鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜在80至300 K溫度范圍內(nèi)測量的PL光譜。c）對(duì)后鈍化處理的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜，在幾個(gè)代表性位置采集的瞬態(tài)吸收（TA）光譜的探針延遲。d）原始和e）后鈍化處理的鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜的溫度依賴性PL強(qiáng)度的相關(guān)積分以及Eb的擬合曲線。f）在470 nm處探測原始和后鈍化處理的鈣鈦礦量子點(diǎn)的TA動(dòng)力學(xué)曲線（歸一化）

圖2 a） PeLED器件的器件結(jié)構(gòu)。b） PeLED的電流密度和亮度與偏壓的關(guān)系。c） PeLED的EQE與電流密度的關(guān)系。d） PeLED在3.6 V電壓下的EL光譜。e）基于2% BOCzPh: CsPb（BrCl）3 QDs的器件在不同電壓下驅(qū)動(dòng)的EL光譜。f）基于2% BOCzPh: CsPb（BrCl）3 QDs的器件的CIE坐標(biāo)，內(nèi)插圖為正在運(yùn)行的PeLED的照片

通過用剛性π共軛配體部分替代傳統(tǒng)的長鏈絕緣配體，多苯環(huán)結(jié)構(gòu)的BOCzPh分子附著在量子點(diǎn)表面，提高了鈣鈦礦薄膜的載流子傳輸能力，同時(shí)抑制了量子點(diǎn)晶格中鹵素空位的生成，為實(shí)現(xiàn)光譜穩(wěn)定且高效的深藍(lán)光PeLED提供了一種新的方法。（來源：華南理工大學(xué)）

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