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近日,大連化物所化學動力學研究室超快時間分辨光譜與動力學研究組(1110組)金盛燁研究員、田文明研究員團隊在壓力調控二維鈣鈦礦激子輸運研究中取得新進展。團隊利用壓力調控的方法,成功抑制了<110>型二維鈣鈦礦(API)PbBr4中自由激子(FEs)到自陷激子(STEs)的轉變,并實現二維鈣鈦礦紫外光電響應提升5000倍。
二維鈣鈦礦材料因其出色的光電特性在光伏、發光顯示、光電探測等領域展示了廣闊的應用前景,但其較大的層間距阻礙了載流子的有效輸運,在一定程度上限制了其應用。<110>型二維鈣鈦礦由于其波紋狀的無機層結構而具有更緊湊的層間距,有助于提升載流子輸運性能。然而,其八面體傾斜的結構更容易產生強電子-聲子耦合,導致形成STEs,不利于載流子輸運。

本工作中,研究團隊通過原位X射線衍射(XRD)、熒光動力學成像等技術,研究了不同壓力下(API)PbBr4晶體的結構、發光、載流子輸運性能等。
結果表明,隨著壓力增加,(API)PbBr4晶體表現出各向異性的壓縮特性,并在2.7 GPa壓力下,該晶體發生等結構相變,FEs強度與遷移率均達到最大。由于(API)PbBr4晶體無機層的波紋結構,其無機平面內的遷移率具有各向異性,最大與最小激子遷移率分別為93.6cm2V-1s-1和18.8cm2V-1s-1。
基于高遷移率,團隊測試了(API)PbBr4晶體對于375nm紫外光下的光電流,結果表明,其對于紫外光的響應度提升了4個數量級,體現了該晶體作為紫外光電探測器的潛在應用前景。該工作為二維鈣鈦礦的光電特性調控提供了新思路,展示了其在制造高效光電器件方面的潛在應用。
相關研究成果以“Enhanced UV Light Responsivity in <110>-Oriented 2D Perovskites Realized by Pressure-induced Ultrafast Exciton Transport”為題,發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie-International Edition)上。
該工作的共同第一作者為大連化物所1110組博士后尹延峰、博士研究生閆憲昌,上述工作得到了國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃青年拔尖人才、中國科學院基礎研究領域青年團隊等項目的支持。(來源:大連化物所化學)
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